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物理学院王恩哥与合作者发现电场驱动氧化铈相变过程并揭示其机理

如何进一步降低汽车尾气对环境造成的污染,是近年来物理、化学及相关学科研究的一个重要课题。物理学院王恩哥院士与中国科学院物理研究所白雪冬小组合作,共同发现并证实了一种新的电场驱动氧化铈相变机理,向如何有效处理汽车尾气这一急迫的环境难题迈出了重要的一步。该研究成果近期以Articles形式发表在美国化学会会志J. Am. Chem. Soc.上,王恩哥为文章的通讯作者。

由于氧化铈具有较高的氧活性,可以通过氧空位来释放和吸收氧,因此被工业界广泛应用于处理汽车尾气的三效催化剂(TWC)材料和贵金属催化剂的主要活性载体。但这项应用存在着一个巨大缺陷――在实际工作过程中需要很高的温度(>600K)才能实现四价铈和三价铈之间的转变,由此带来的后果是汽车在发动和运行初期排放的大量废气不能得到有效处理。这是一项长期困扰相关基础研究和实际应用的关键难题。

王恩哥和研究小组发现,汽车尾气催化剂的工作原理通常靠温度调节和氧分压来实现,因此对转变温度的要求很高。在对氧化铈相变的微观动力学过程分析之后,该研究小组提出通过外加电场来诱导相变的新机制。在自行研制的原位透射电镜中,他们设计并构筑了一个微型电路,在常温环境下对氧化铈薄膜施加偏压,原位观察到从二氧化铈到三氧化二铈的还原过程。当撤掉电场后,三氧化二铈又被氧化生成二氧化铈,由此说明该相变过程是可逆的,并能通过调节电场循环进行。

这是科学界首次实现通过简单调节电场偏压降低氧化铈中氧脱离晶格的势垒,从而造成氧空位并驱使其迁移。这项成果可以大幅降低氧化铈的工作温度,从而使人们在常温条件下有效处理汽车尾气。该研究成果对于降低排放和环境保护具有重要的科学价值和广泛的应用前景,目前已引起国际学术界的重视。

原文请参见:“Electrically driven redox process in cerium oxides”,J. Am. Chem. Soc.132, 4197-4201(2010).

 

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